2月3日，《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society）在線刊發(fā)了化學(xué)與化工學(xué)院王得麗教授團(tuán)隊(duì)的最新研究成果“贗Pt單層穩(wěn)固催化氫氧化” （Pseudo-Pt Monolayer for Robust Hydrogen Oxidation, J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.2c11907）

在雙碳目標(biāo)的背景下，“變革性”的堿性膜燃料電池技術(shù)為緩解氫能轉(zhuǎn)化過程中的卡脖子問題—“Pt原子經(jīng)濟(jì)性”提供了可能。然而，該項(xiàng)技術(shù)陽極端的氫氧化催化劑活性和穩(wěn)定性仍然堪憂，特別是關(guān)于穩(wěn)定性的衰退機(jī)制尚不明確，極大地限制了該項(xiàng)技術(shù)的商業(yè)化發(fā)展。

Pt/C的穩(wěn)定性衰退機(jī)制指導(dǎo)贗Pt單層結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)策略

針對(duì)上述問題，王得麗教授團(tuán)隊(duì)首先從商業(yè)Pt/C穩(wěn)定性入手，提出兩段式的衰退機(jī)制，即：1.電位低于0.5 V vs RHE時(shí)，Pt原子催化碳載體氧化生成CO，CO*物種隨后反溢流至Pt表面導(dǎo)致催化劑毒化，電化學(xué)活性面積降低。2.電位高于0.5 V vs RHE時(shí)，溶液中的OH*物種促使Pt納米晶表面的Pt原子脫離本體，活性位點(diǎn)銳減。依據(jù)此機(jī)制該團(tuán)隊(duì)提出一種外延生長(zhǎng)贗Pt單層結(jié)構(gòu)的新型催化劑（PmPt@IrPd/C），該催化劑能夠結(jié)合內(nèi)核和外殼的高穩(wěn)定性和高活性，實(shí)現(xiàn)兼顧提升催化活性和穩(wěn)定性的目標(biāo)。研究表明，其在0.5 V vs RHE的電位下能穩(wěn)定工作50,000圈，在1.0 V vs RHE的高正端電位下仍能穩(wěn)定工作20,000圈，明顯優(yōu)于商業(yè)Pt/C。以PmPt@IrPd/C為陽極催化劑裝配的堿性膜燃料電池在超低的Pt用量下，功率密度可達(dá)1.27 W cm^-2。該研究成果為堿性膜燃料電池中高活性和高穩(wěn)定性的催化劑開發(fā)提供了理論依據(jù)和設(shè)計(jì)思路。

我校為該項(xiàng)工作的第一完成單位及通訊單位，化學(xué)與化工學(xué)院趙桐輝博士為該論文的第一作者，王得麗教授為論文通訊作者。該工作得到了武漢大學(xué)在電池組裝、重慶大學(xué)在理論計(jì)算，中科院物理所在球差電鏡，以及化學(xué)與化工學(xué)院楊旋教授課題組在原位譜學(xué)方面的支持，同時(shí)新加坡南洋理工大學(xué)David Lou教授在論文寫作方面給予了指導(dǎo)。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)資金（91963109）、中部高校基礎(chǔ)科研基金（2019kfyRC-PY100）以及中國(guó)博士后科學(xué)基金（2021M703071）的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c11907