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我院唐從輝研究員和游波教授在單原子催化的烯烴胺化反應上取得重要進展

作者:  發(fā)布:2023-02-09 09:31:40  點擊量:

29日,化學與化工學院唐從輝研究員和游波教授的最新合作研究成果“Atomically Dispersed Co-N/C Catalyst for Divergent Synthesis of Nitrogen-Containing Compounds from Alkenes” 《美國化學會志》Journal of the American Chemical Society刊發(fā)。

單原子催化劑(SAC,其活性金屬以原子級分散且具有明確的配位結構,是架起多相催化和均相催化的橋梁。目前,單原子催化劑主要用于能源小分子的催化轉化(如CO2O2H2O等)以及一些簡單的有機物氧化、還原、偶聯(lián)反應中,在新型有機合成,尤其是藥物衍生分子后期官能團化方面的應用較少。另一方面,烯烴官能團化可以快速高效構建新的化學鍵制備高附加值分子。目前單原子催化已經(jīng)實現(xiàn)了烯烴C-C/C-O/C-Si鍵的構建,而C-N構建則尚未實現(xiàn)。考慮到含氮化合物具有重要的生物活性和藥理作用,開發(fā)單原子催化烯烴胺化反應顯得尤為迫切。

基于此,唐從輝研究員、游波教授合作報道了首例單原子鈷催化烯烴胺化反應。該反應條件溫和,具有較好的底物普適性,天然產(chǎn)物或藥物衍生的烯烴亦可順利轉化為氮雜環(huán)丙烷產(chǎn)物。通過改變條件,亦可一步實現(xiàn)烯烴的氧胺化。基于CoSA-N/C催化劑的譜學表征和機理實驗,該團隊提出了一種單原子催化的自由基反應途徑。該工作將材料科學與有機合成化學相結合,為開發(fā)更多更新的有機轉化提供了新的機遇。

我校為該工作的第一完成單位及通訊單位,唐從輝和游波為論文的共同通訊作者,唐從輝課題組2020級博士研究生薛文軒為第一作者。該研究工作得到了國家自然科學基金(22001086)、科技部重點研發(fā)計劃(2021YFA1600800)、中央高校基本科研業(yè)務費(HUST 2020kfyXJJS094)、華中科技大學前沿創(chuàng)新團隊(2018QYTD15)、北京大學天然藥物及仿生藥物國家重點實驗室(K202011)、“111”引智基地(B21003)的資助。

 

論文鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.2c12344

 

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